Μετά το θάνατο της μητέρας της από καρκίνο, την ανατροφή της καθώς και των αδελφών της ανέλαβε η θεία της, ενώ τον Αύγουστο του 1824, η Σαρλότ, μαζί με την Έμιλι, τη Μαρία και την Ελίζαμπεθ, στάλθηκαν σε εκκλησιαστικό σχολείο στο Λάνκασαϊρ. Οι κακές συνθήκες του σχολείου επηρέασαν την υγεία και τη φυσική κατάσταση της Σαρλότ, ενώ επέσπευσαν το θάνατο των δυο μεγαλύτερων αδελφών της (Μαρία και Ελίζαμπεθ) από φυματίωση το 1825.

Στο πατρικό τους σπίτι, η Σαρλότ μαζί με τα αδέλφια της, Μπράνγουελ, Έμιλι και Άννα, άρχισαν να γράφουν για τη ζωή και τα έργα των κατοίκων των φανταστικών βασιλείων τους: η Σαρλότ κι ο Μπράνγουελ για το βασίλειο της Άνγκρια, ηΈμιλι κι η Άννα για το βασίλειο του Γκόνταλ.

Η Σαρλότ συνέχισε την εκπαίδευσή της κι έγινε δασκάλα. Από το 1839 ως το 1841 δούλεψε ως οικονόμος σε αρκετές οικογένειες, ενώ το 1842 μαζί με την Έμιλι εργάστηκαν σε ένα οικοτροφείο στις Βρυξέλλες, μέχρι το θάνατο της θείας τους το 1842.

Το 1843, η Σαρλότ επέστρεψε στο οικοτροφείο, όπου έγινε μοναχικός χαρακτήρας, νοσταλγούσε το πατρικό της σπίτι κι ήταν ιδιαίτερα δεμένη με τον εργοδότη της, Κονσταντέν Εζέ. Επέστρεψε το 1844 και τα βιώματά τής ενέπνευσαν κάποια από τα μετέπειτα έργα της.

Το 1846, η Σαρλότ, η Έμιλι κι η Άννα εξέδωσαν μια ποιητική συλλογή με τα ψευδώνυμα Κάρερ, Έλλις και Άκτον Μπελ.

Έγραψε τα εξής έργα:

• Jane Eyre "Τζέιν Έιρ", 1847)
• Shirley "Σίρλεϊ", 1849
• Villette "Βιλέτ", 1853
• The Professor "Ο Καθηγητής", 1857

Τα έργα της δεν βρήκαν μεγάλη ανταπόκριση από τους κριτικούς, ενώ υπήρξαν αρκετές συζητήσεις για την πραγματική ταυτότητα του "Κάρερ Μπελ". Το πρώτο της βιβλίο, "Ο Καθηγητής", ήταν εμπνευσμένο από τον έρωτα της για τον Εζέ, ενώ μεγάλη επιτυχία κι αναγνώριση της έφερε η Τζέιν Έιρ, που ήταν ουσιαστικά σαν αυτοβιογραφία της.

Όλα τα έργα της χαρακτηρίζονται από έντονο ρομαντισμό και λυρισμό και είναι κυρίως εμπνευσμένα από τις προσωπικές της εμπειρίες.

Πέθανε το 1855 ένα χρόνο μετά τον γάμο της με τον Άρθουρ Μπελ Νικόλς και κατά την διάρκεια εγκυμοσύνης. Τα περισσότερα στοιχεία για τη ζωή της είναι γνωστά από τη βιογραφία της, από την Ελίζαμπεθ Γκάσκελ.